Arnautović sinh ra tại Floridsdorf, một quận nằm ở phía bắc thành phố Viên. Cha anh là người Serb và mẹ anh là người Áo.[62] Anh thường xuyên gặp vấn đề với các huấn luyện viên mà anh làm việc cùng, như huấn luyện viên Steve McClaren đã gọi anh là cầu thủ "điên" nhất mà ông từng dẫn dắt và huấn luyện viên José Mourinho thì nói anh có cách hành xử như một đứa trẻ.[63] Tháng 6 năm 2012, anh từng dọa giết cảnh sát ở Viên khi bị chặn xe để kiểm tra giấy tờ và suýt nữa phải ngồi tù vì hành động đó.[64]

Arnautović lập gia đình với người bạn gái Sarah và có một cô con gái tên Emilia.[65][66] Anh thừa nhận việc có con gái đã khiến anh "trưởng thành" hơn trong cuộc sống.[67]